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Modélisation chimie mécanique et simulation numérique du comportement expansif de résines échangeuses d'ions enrobées dans une matrice cimentaire

type de publication      thèse de doctorat
date de publication 27-11-2014
auteur(s) Neji Mejdi
jury N. Burlion, B. Bary, J.M. Torrenti, A. Sellier, L. Stefant, C. Cau-Dit-Coumes, E. Stora, J.F. Shao
école Université de Lille 1
  
résumé Les résines échangeuses d’ions (REI) sont communément utilisées dans l’industrie nucléaire pour purifier des effluents contaminés non-stockables. Les REI deviennent ainsi un déchet solide qu’il est possible de conditionner. L’une des méthodes de conditionnement consiste en un enrobage dans une matrice cimentaire. Ce procédé pose un certain nombre de questions quant à la stabilité dimensionnelle de l’enrobé. Le déchet, une fois enrobé, est en effet susceptible d’interagir chimiquement avec la matrice cimentaire ce qui peut, dans certains cas, entrainer son gonflement par le biais de pressions internes.
C’est autour de cette problématique que ce travail de thèse a vu le jour avec pour objectif de développer une modélisation physico-chimique multi-échelle du composite afin d’en estimer le comportement mécanique macroscopique. Cette étude s’est exclusivement intéressée aux interactions chimie-mécaniques induites par des REI cationiques pouvant engendrer à long terme un comportement expansif de l’enrobé.
Pour cela, à partir des résultats de la littérature, une campagne d’essai dédiée a été mise en place afin de comprendre les mécanismes physico-chimiques responsables du caractère expansif de l’enrobé. Un composite de référence, constitué d’une matrice cimentaire de type silicate tricalcique et de REI sous forme calcium, a été immergé dans différentes solutions pour initier son gonflement. Grâce à l’utilisation de cartographies par analyse élémentaire nous avons pu mettre en évidence deux phénomènes physico-chimiques susceptibles d’impacter la cohésion de l’enrobé :
• Premièrement l’échange d’ions : en fonction des espèces ioniques présentes, un échange d’ions peut avoir lieu entre la solution porale de la matrice cimentaire et les résines engendrant des pressions internes dans le composite susceptibles d’entrainer sa ruine mécanique.
• Ensuite l’apparition d’une enveloppe discontinue de portlandite à l’interface matrice/REI : celle-ci tend à s’opposer à l’expansion des REI, ce qui semble jouer un rôle non négligeable dans le gonflement de l’enrobé.
Suite à ces essais, nous avons proposé un modèle couplé transport-chimie-mécanique décrivant le comportement macroscopique associé aux deux phénomènes expansifs cités précédemment. Ainsi la pression interne calculée dépend à la fois de l’évolution de l’échange d’ions et de la quantité de portlandite formée à l’interface matrice/REI ; cet effort microscopique est ensuite intégré aux contraintes macroscopiques via différents schémas d’homogénéisation associés à une loi de comportement dérivée de la poromécanique. Ce modèle a été implanté dans le code de calcul par éléments finis CAST3M, et a été testé sur un enrobé C3S/REI-Ca immergé dans une solution contenant majoritairement du sodium.
Les résultats de simulation montrent que le modèle est capable de prédire la dégradation de l’enrobé induite par l’échange d’ions et la précipitation de portlandite à l’interface matrice/REI. En outre, lorsqu’il y a ruine mécanique, celle-ci semble trouver son explication dans les contraintes en traction que subit la matrice cimentaire, qui se trouvent être supérieures à sa propre résistance en traction.
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